穏やかになるは、天気・表情・雰囲気・声など外部に表れる状態が静かで柔らかく、優しい印象になることを指します。周囲の環境や他者の様子が静穏になる場合に用いられ、物理的・感覚的な変化を表現します。
落ち着くは、不安・興奮・動揺など心の動きが鎮まり、精神状態が安定・平常に戻ることを指します。主に内的な心理状態の変化を表し、パニックや緊張から解放される時に使われます。
穏やかになるは外見や雰囲気の変化（天気が穏やか、表情が穏やか、波が穏やか）に焦点があります。一方、落ち着くは心理状態の安定化（怒りが鎮まる、不安が消える、緊張が解ける）に焦点があります。使う場面として、穏やかになるは環境や他者の状態変化を描写し、落ち着くは自分や他者の内面的な変化を述べます。また穏やかになるは状態の継続性が強く、落ち着くは変化のプロセスや結果を示します。
外部に見える変化（天気・顔・雰囲気）なら穏やかになる。内面の心理状態（感情・気持ち）なら落ち着くが適切。穏やかは状態の保持、落ち着くは変化のプロセスを重視する傾向があります。